锂离子电池极片辊压褶皱的仿真建模与工艺分析

蓝树槐

（上海治臻新能源股份有限公司 上海 200240）

摘要：目的 锂离子电池极片辊压褶皱显著影响极片质量和生产效率，本文旨在探究锂离子电池极片辊压后褶皱的产生机制及辊压工艺参数对褶皱的影响规律。方法 提出解决极片辊压仿真尺度差异问题的建模方法并对辊压过程进行仿真分析，针对极片褶皱产生机制和轧辊辊径、下压量、前后张力等工艺参数对极片辊压褶皱的影响规律进行探讨。结果 极片辊压仿真与实验结果取得了良好一致性，揭示了极片褶皱的产生机制：无张力时极片褶皱形式以涂覆区沿宽度方向的大周期波纹为主，有张力时极片褶皱以交界区鱼刺状褶皱为主；增大辊径有利于改善起皱问题，下压量越大褶皱越严重，增加后张力有利于减轻褶皱，张力过大会导致涂覆区褶皱加剧，且可能导致极片断带题。结论 辊压工艺参数对极片褶皱问题有明显影响，本文提出的有限元仿真方法可以为辊压工艺参数优化提供指导。

关键词：锂离子电池；辊压/轧制；极片；有限元仿真；褶皱

Simulation and process analysis of calendering wrinkles of lithium-ion battery electrodes

LAN,Shuhuai

(Shanghai Zhizhen New Energy Co., Ltd, Shanghai 200240, China)

Abstract: The paper aims to investigate the mechanism of wrinkling and the effect of calendering process parameters on the wrinkling of Li-ion battery electrodes after calendering. A simulation model is proposed to solve the problem of size differences in the calendering simulation. The mechanism of wrinkles generation and the effect of the roll diameter, compaction rate, front and back tension on the wrinkling of Li-ion battery electrodes is investigated using FEM Explicit Dynamics Methods. The electrode calendering simulation is in agreement with the experimental results, revealing the mechanism of electrode wrinkles generation: the wrinkles of the electrode are mainly in the form of large wavelength corrugations along the width of the coating area without tension, and the wrinkles of the electrode mainly in the form of fishbone wrinkles in the junction area with tension. Increasing the roll diameter is helpful to improve the wrinkling problem, increasing compaction rate results in more severe wrinkles; increasing the back tension is helpful to reduce the wrinkles, but excessive tension can cause severe wrinkling in the coating area and may lead to tearing of the electrode. The calendering process parameters have a significant impact on the the wrinkles and finite element simulation can provide guidance for the optimization of process parameters.

Keywords: lithium ion battery; calendering; electrode; finite element simulation; wrinkles

随着电动汽车市场的不断增长，锂离子电池的需求急剧增加，预计到2027年其市场规模将达到875亿美元[1, 2]。锂离子电池的制造过程大致可以分为三个主要步骤：极片制造、电池组装和电池电化学活化[3]，其中极片的制造是锂离子电池制造最核心部分，包括制浆、涂布、干燥、辊压等关键工序。电极制造过程影响正负电极的孔隙率、厚度、密度，以及导电网络、黏结网络等微结构，决定了锂离子电池的性能[4]。辊压工艺是极片制造的最后一道工序，将经过涂布和干燥后的正负极活性材料压实，增加锂离子电池的体积能量密度，对提升电动汽车的续航里程具有重要意义。此外，辊压工序还改变了电极微结构，增强正负极的接触和电解液润湿能力，从而增加导电与导热能力，改善电池的长期循环稳定性与电化学性能[5-7]。

在辊压工艺过程中，锂电池极片厚度差异导致涂覆区与极耳区变形不均匀，极易发生褶皱、翘曲等问题，严重影响极片质量和后续切割、堆叠、活化等生产工序。现有工艺中一般采用大张力减轻极片褶皱问题，但在高速辊压情况下，使用大张力除皱易导致极片撕裂、断带，严重影响连续生产效率。

目前极片辊压工艺研究主要着重于锂离子电池极片辊压后厚度一致性。张俊鹏等[8]通过分析辊压后涂层与集流体形貌特征，发现辊压显著增加了活性颗粒密度，导致涂层碳胶相压缩、活性颗粒破碎，活性颗粒嵌入集流体表面，并推导构建了辊压单位轧制力与涂层厚度、压实密度的关系模型；刘斌斌等[9]利用有限元方法分析了四辊辊压机工作辊辊径、支撑辊辊径、辊身长度及弯辊力对极片厚度一致性的影响规律，研究表明四辊辊压机代替二辊辊压机应用于锂电池极片辊压具有可行性，有助于改善极片厚度一致性差和辊压宽度窄的问题；国思茗等[10]认为压辊的挠曲变形是造成锂离子电池极片厚度不一致的根本原因，通过理论分析的方法探究了不同压力、不同截面的压辊的挠曲变形与弹性变形；关玉明等[11]对传统辊压机进行结构优化改进，在压辊两端安装轴承座与两组施力不同的液压缸，结果显示结构优化后的辊压机压制后的极片厚度均匀性得到改善。Günther等[12]系统性地总结了辊压工艺产生的极片缺陷，即几何形状缺陷、结构缺陷和机械缺陷，其中几何形状缺陷影响最大，主要表现为极片活性材料涂覆区域与集流体区域辊压后出现周期性波浪、褶皱、压花和弯曲等变形行为。辊压产生的极片形状缺陷不仅影响了后续工序的正常进行，对电池的电化学性能、电池安全性也有不利影响；Mayer等[13]分析了不同压实率、张力下的电池极片的延展率和面外变形量，发现压实率越大极片变形越大，而张力对极片变形影响不明显，未涂覆活性材料的留白区会限制极片涂布区辊压后延展，导致更明显的褶皱问题。

通过文献调研，针对极片辊压褶皱的产生原因和工艺参数的研究较少。由于辊压工艺参数对极片褶皱等形状缺陷的影响规律及机制尚不明确，现有制造过程中除皱依赖工作人员经验，存在工作人员劳动量大、生产设备参数调试周期长、浪费原材料多等诸多问题。为此，本文针对极片辊压过程开展仿真分析，探究辊压工艺的关键参数对极片起皱现象的影响规律，为锂电池极片辊压工艺参数优化提供指导。

1  辊压工艺建模

1.1  辊压工艺过程分析

辊压是极片制造过程中最重要的环节之一，该工序利用双辊辊压机，轧辊的直径通常为600-1000 mm，以30-100 m/min的线速度将电池极片压缩到目标厚度。国内的锂离子电池制造企业大多采用常温辊压的方式[14]，如图1所示，在实际生产过程中，为了避免辊压后的极片表面产生波浪边、褶皱等缺陷，需要在辊压机前后对极片施加较大的张力。

图1  锂离子电池极片辊压工艺示意图

Fig.1 Schematic diagram of lithium-ion battery electrodes calendering process

锂离子电池极片的结构及辊压后的褶皱缺陷如图2所示，集流体箔材表面涂覆活性材料，如三元锂、石墨等，涂覆厚度一般为几十到几百微米，集流体箔材表面未涂覆活性材料的区域称作极耳区，厚度低至12 μm。涂覆区和极耳区存在很大的厚度差异，导致在辊压过程中，极耳区不能接触到轧辊，两部分所受到辊压载荷不一致，辊压后产生延展量差异，进而在交界区域产生褶皱等缺陷。辊压时阴极锂离子活性材料的辊压线载荷超过1000 N/mm，远大于石墨阳极的辊压线载荷[7]，阴极极片受力更大，变形起皱问题更加显著，因此本文针对阴极极片开展相关研究。

图2  锂离子电池阴极极片辊压褶皱

Fig.2 Wrinkling of cathode electrodes after calendering

1.2  有限元仿真模型设置

为探究锂离子电池极片辊压褶皱的形成机制以及辊压工艺参数对褶皱问题的影响规律，需建立准确的有限元仿真模型，本文采用Abaqus显式动力学方法对极片辊压过程开展仿真分析。

图3  锂离子电池极片辊压仿真模型

Fig.3 Simulation model of the lithium-ion battery electrode

尺度差异是极片辊压仿真模型建立面临的主要挑战。极片在辊压后产生褶皱的最小高度通常小于0.1 mm，为保证极片辊压褶皱的仿真精度，仿真模型的最小网格尺寸应小于褶皱的高度。此外，极片厚度最薄处低至12 μm，而极片宽度、轧辊直径通常可达几百毫米，轧辊、极片的尺度差异很大，网格尺寸过小导致模型网格数量庞大，计算时间过长。

为解决上述问题，本文首先提出以下简化假设：考虑到轧辊刚度远大于活性材料，在辊压过程中轧辊的挠曲变形量小于2 μm[10]，与涂覆区和极耳区的厚度差异相比影响很小，且轧辊尺寸大、网格数量多，导致仿真计算时间过长，因此将轧辊设置为解析刚体。为兼顾褶皱仿真精度与计算时间，采用网格细化方法对辊压褶皱出现的区域局部加密处理，如图3所示。模型最小网格尺寸为0.05 mm、网格类型为C3D8I，网格总数为195244。极片模型的长度为150 mm，涂覆区宽度为10 mm，使用对称边界条件，极耳区宽度为20 mm，集流体铝箔厚度为12 μm，活性材料涂覆厚度为100 μm。集流体铝箔采用弹塑性材料模型，活性材料的辊压压实行为使用可压碎泡沫模型描述[15]。

极片辊压速度设置为60 m/min，张力施加在极片前后端面。对轧辊施加位移边界条件以控制下压量，施加速度边界条件以实现对连续辊压过程的模拟。

2结果与分析

2.1  褶皱形成过程实验与仿真对比

采用1.2中建立的仿真模型，首先分别探究了极片在不施加前后张力、施加前后张力两种不同条件下辊压后的变形情况。为验证仿真结果的可靠性，分别在无前后张力和有前后张力两种条件下开展了极片辊压实验。本实验中，轧辊直径80 mm，极片宽度100 mm，极片活性材料为NCM-111，涂覆区宽度60 mm，极耳区宽度20 mm，极片总厚度180mm。前后张力大小均为10N，辊压速度0.5 m/min，辊压载荷30000 N。

图4  极片辊压仿真及实验结果

Fig.4 Simulation and experiments of the electrode calendering

如图4所示，极片辊压仿真及实验结果揭示了极片褶皱形成的两种不同规律：

1) 极片在无张力的条件下，极片涂覆区面外变形量比有张力时更大，而极耳区几乎不会发生较大褶皱现象。由于极耳区箔材的强度显著高于涂覆区活性材料，极耳区几乎不会发生延展变形，因此极耳区限制了涂覆区活性材料辊压后延展变形，极片褶皱形式以涂覆区沿宽度方向的大周期波纹为主，该类型褶皱缺陷对后续极片堆叠、卷绕等工艺造成不利影响。

2) 在有张力条件下，极耳区箔材在前后张力的作用下被拉伸，对涂覆区延展变形的阻碍作用降低，涂覆区的沿宽度方向的大周期波纹明显改善，涂覆区褶皱问题减轻。但由于极耳区和涂覆区的变形不匹配，导致在交界区产生带有方向性的鱼刺状细密褶皱，该类型褶皱较无张力情况下更加严重。

2.2  辊压工艺参数对褶皱的影响规律

利用上述的仿真模型，进一步探究了轧辊直径、下压量和前后张力大小等工艺参数对褶皱的影响规律，参考实际生产工艺条件，设置仿真工况如表1所示。

表1  有限元仿真工况

Tab.1 Finite element simulation conditions

编号	辊径/mm	下压量	后张力/N	前张力/N
1	20	28.3%	4.8	4.56
2	100	28.3%	4.8	4.56
3	20	18.8%	4.8	4.56
4	20	37.7%	4.8	4.56
5	20	28.3%	4.8	6.96
6	20	28.3%	7.2	4.56
7	20	28.3%	7.2	6.96

为评估工艺参数设置的影响，采用褶皱波峰和波谷的高度A与距离λ的比值Ew作为褶皱严重程度的评价指标[16]，如式(1)所示。Ew值越大，表明极片褶皱越倾向于“死褶”，分切之后褶皱难以消除，不可逆变形越严重，对后续工艺的不利影响越大，因而褶皱问题越严重，极片质量越差。

                                    (1)

式中：A为极片褶皱波峰与波谷的高度差值；λ为褶皱波峰与波谷的距离。

根据上述有限元算例的仿真结果，分别提取辊压后极片的涂覆区和极耳区沿辊压方向上的褶皱形貌，计算得到轧辊直径为20 mm、100 mm两种情况下辊压褶皱的Ew值大小，如图5所示。结果显示，增大轧辊直径明显降低了极片涂覆区和极耳区褶皱的Ew值，有利于改善极片辊压的起皱问题。对比极片在上述两种工况下辊压后涂覆区的延展量发现，直径20 mm情况下涂覆区延展率为15.88‰，直径100 mm情况下涂覆区的延展率为13.25‰，增大轧辊直径有利于减小辊压时咬入角，使涂覆区活性材料沿辊压方向的延展率降低，有利于改善极片辊压起皱问题。

图5  轧辊直径对辊压褶皱的影响

Fig.5 The effect of roll diameter on wrinkles

对比18.8％、28.3%、37.3%三种不同下压量条件下的褶皱形貌，如图6所示。极耳区褶皱的Ew值随着下压量的增大而不断增大，下压量越大则极耳区褶皱越严重、极片质量越差；涂覆区褶皱的Ew值随下压量增大而增大，但在37.3%条件下略有降低。对比下压量为28.3%、37.3%时涂覆区褶皱形貌发现， 下压量37.3%时涂覆区的褶皱高度A明显高于下压量28.3%时，但前者褶皱距离λ的值几乎是后者的两倍，因此Ew值降低，极片涂覆区域产生高度更大、距离更长的褶皱类型。

图6  下压量对辊压褶皱的影响

Fig.6 The effect of compaction rate on wrinkles

对比4种不同辊压前张力、后张力条件下的褶皱仿真结果，如图7所示。在工况1的基础上仅将前张力从4.56 N增大至6.96 N，极耳区和涂覆区褶皱的Ew值均明显增大，辊压褶皱褶皱问题越严重；在工况1基础上将后张力从4.8 N增大至7.2 N，极耳区和涂覆区褶皱的Ew值均显著减小，有利于改善褶皱问题；在工况1的基础上将前、后张力均增大，发现极耳区褶皱Ew值降低，褶皱问题改善，但涂覆区褶皱Ew值增大，褶皱问题更加严重。分析褶皱形貌发现，前后张力均增大时，极耳区鱼刺状褶皱几乎消除，但极片涂覆区产生高度更大、距离更长的褶皱，且使用大张力更容易导致极片发生断带问题。

图7  前后张力对辊压褶皱的影响

Fig.7 The effect of front and back tension on wrinkles

3  结论

锂离子电池极片辊压褶皱对后续工艺、极片质量均有不利影响，极片涂覆区与极耳区厚度差异导致的延展差异是导致起皱的根本原因，影响褶皱严重程度的工艺因素很多，通过对工艺参数的优化可以在一定程度上降低褶皱的严重程度，提高极片质量。

1）极片涂覆区在辊压载荷作用下延展，极耳区几乎不受辊压力。在无张力条件下，极片极耳区箔材阻碍了涂覆区延展变形，导致涂覆区产生沿宽度方向的大周期波纹；有张力条件下，极片极耳区在张力作用下被拉伸，对涂覆区延展变形的阻碍作用减弱，但由于延展不匹配在涂覆区和极耳区交界处产生鱼刺状褶皱。

2）增大辊径有利于降低涂覆区沿辊压方向的延展量，减轻褶皱褶皱严重程度；下压量越大，极片褶皱问题越严重；增大后张力有利于减轻褶皱问题，而增大前张力却会导致褶皱问题加剧，使用较大的前、后张力虽然能够在一定程度上减轻起皱问题，但会导致涂覆区褶皱严重，且辊压时容易发生极片断带等问题。

3）本文建立的锂离子电池极片辊压仿真模型对预测极片褶皱形貌、探究最优工艺参数范围具有一定的指导作用。

参考文献：

[1]LI J, FLEETWOOD J, HAWLEY W B, et al. From Materials to Cell: State-of-the-Art and Prospective Technologies for Lithium-Ion Battery Electrode Processing [J]. Chemical Reviews, 2022, 122(1): 903—956.

[2]HAWLEY W B, LI J. Electrode Manufacturing for Lithium-ion Batteries—Analysis of Current and Next Generation Processing [J]. Journal of Energy Storage, 2019, 25: 100862.

[3]LIU Y, ZHANG R, WANG J, et al. Current and Future Lithium-Ion Battery Manufacturing [J]. iScience, 2021, 24(4): 102332.

[4]李茂源, 张云, 汪正堂等. 锂离子电池极片制造中的微结构演化 [J]. 科学通报, 2022: 1—15.

LI Maoyuan, ZHANG Yun, WANG Zhengtang, et al. Microstructure Evolutions in Lithium Ion Battery Electrode Manufacturing [J]. Chinese Science Bulletin, 2022:1—15.

[5]LU X K, DAEMI S R, BERTEI A, et al. Microstructural Evolution of Battery Electrodes During Calendering [J]. Joule, 2020, 4(12): 2746—2768.

[6]SANGRóS GIMéNEZ C, FINKE B, SCHILDE C, et al. Numerical Simulation of the Behavior of Lithium-Ion Battery Electrodes During the Calendaring Process via the Discrete Element Method [J]. Powder Technology, 2019, 349: 1—11.

[7]KWADE A, HASELRIEDER W, LEITHOFF R, et al. Current Status and Challenges for Automotive Battery Production Technologies [J]. Nature Energy, 2018, 3(4): 290—300.

[8]张俊鹏, 黄华贵, 孙静娜等. 锂离子电池极片辊压微观结构演化与过程建模 [J]. 中国有色金属学报, 2021: 1—18.

ZHANG Junpeng, HUANG Huagui, SUN Jingna, et al. Microstructure Evolution and Process Modeling for Calendering of Lithium-Ion Battery Electrode [J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2021: 1—18.

[9]刘斌斌, 杜晓钟, 王荣军等. 动力锂离子电池极片的辊压工艺研究 [J]. 机械科学与技术, 2018, 37(04): 592—598.

LIU Bingbing, DU Xiaozhong, WANG Rongjun, et al. Research on Rolling Technology of Electrodes for Power Lithium Ion Battery [J]. Mechanical Science and Technology for Aerospace Engineering, 2018, 37(04): 592—598.

[10]国思茗, 朱鹤. 锂电池极片辊压工艺变形分析 [J]. 精密成形工程, 2017, 9(05): 225-229.

GUO Siming, ZHU He. Rolling Deformation of Lithium Battery Electrode [J]. Journal of Netshape Forming Engineering, 2017, 9(05): 225-229.

[11]关玉明, 姜钊, 赵芳华等. 锂电池极片不平度研究与辊压机结构优化分析 [J]. 机械科学与技术, 2018, 37(02): 287—292.

GUAN Yuming, JIANG Zhao, ZHAO Fanghua, et al. Research on Unevenness of Lithium Battery Pole Piece and Analysis on Structural Optimization of Roller Press [J]. Mechanical Science and Technology for Aerospace Engineering, 2018, 37(02): 287—292.

[12]GUENTHER T, SCHREINER D, METKAR A, et al. Classification of Calendering-Induced Electrode Defects and Their Influence on Subsequent Processes of Lithium-Ion Battery Production [J]. Energy Technology, 2020, 8(2): 1900026.

[13]MAYER D, WURBA A-K, BOLD B, et al. Investigation of the Mechanical Behavior of Electrodes after Calendering and Its Influence on Singulation and Cell Performance [J]. Processes, 2021, 9(11): 2009.

[14]孙静娜, 向文杰, 黄华贵等. 锂电池极片轧制技术研究进展 [J]. 中国冶金, 2021, 31(05): 12—18.

SUN Jingna, XIANG Wenjie, HUANG Huagui, et al. Research Progress on Rolling Technology of Lithium-Ion Battery Electrodes [J]. China Metallurgy, 2021, 31(05): 12—18.

[15]SAHRAEI E, BOSCO E, DIXON B, et al. Microscale Failure Mechanisms Leading to Internal Short Circuit in Li-Ion Batteries under Complex Loading Scenarios [J]. Journal of Power Sources, 2016, 319: 56—65.

[16]NAJAFABADI H M, NAEINI H M, SAFDARIAN R, et al. Effect of Forming Parameters on Edge Wrinkling in Cold Roll Forming of Wide Profiles [J]. International Journal of Advanced Manufacturing Technology, 2019, 101(1-4): 181—194.